En 1429 hubo enfrentamientos fronterizos con los castellanos, que se habían apoderado de Siete Aguas, que fue recuperada para los aragoneses por Berenguer Mercader.​ Durante la revuelta de las Germanías (1520-1522), Buñol y su comarca permanecieron en el bando antiagermanado.20​ Con Felipe III Buñol, junto con Yátova, Siete Aguas, Macastre y Alborache, se convirtieron en condado, siendo su primer conde Gaspar Mercader y Carroz, el 3 de mayo de 1604.

Expulsión de los moriscos al XIX

La expulsión de los moriscos (1609) supuso un grave quebranto demográfico y económico. La población pasó de 760 habitantes en 1609 a 273 en 1646.7​ El 30 de julio de 16117​ se otorgó una carta puebla a Buñol, al efecto de repoblarlo. Treinta y tres repobladores se asentaron en la población, procedentes de Mallorca. Las carta puebla recogía el vasallaje, fidelidad y reconocimiento del señorío sobre casas, tierras y otras propiedades en favor del conde de Buñol, así como la obligación de los repobladores de residir en el lugar, restricciones a la venta de propiedades y un conjunto de obligaciones de pago de tercios, diezmos, quintos y otras cuotas por la producción de diversos productos agrícolas (vino, leña, trigo, ganado, etc.), forestales y mineros (cal, yeso).22​ En 1634 se rectifió la carta para disminuir algunas cargas, aumentando la población.23​ Durante la Guerra de Sucesión la comarca fue partidaria del Archiduque Carlos.